В 1920-е годы Дюллен окончательно выработал свою педагогическую систему, построенную на обучении актёров в процессе импровизации. Дюллен воспитал целый ряд выдающиеся актёров и режиссёров. Среди них Маргарет Жамуа, Мадлен Робинсон, Жан Вилар, Жан-Луи Барро, Андре Барсак и многие другие.
Дюллен требовал чистой совести и серьёзной артистической подготовки, в которую включал прежде всего умение мыслить, «наблюдать, смотреть, видеть и слушать». Он утверждал: «Нет извинения, оправдания, отпущения грехов фальшивым актёрам».
В 1926 году крупные французские режиссёры Шарль Дюллен, Луи Жуве, Гастон Бати и Жорж Питоев решили создать единую корпорацию театров с общей материальной базой, управлением, афишей и рекламой. Так возник знаменитый «Картель». Целью такого союза, с одной стороны, было противостояние коммерческому театру, с другой — борьба с академическим стилем «Комеди Франсез». Объединение художников просуществовало более двадцати лет.
Отдавая дань любви и уважения Жуве, Бати, Питоеву, драматург Жан Ануй сознавался, что ему хочется сделать незаметный, но нежный приветственный жест рукой в сторону театра «Ателье». Для него и его друзей Дюллен остался навеки чародеем, увлекающим в прекрасное царство поэтического вымысла, в стихию свободной импровизации.
В начале 1928 года на сцене «Ателье» были показаны «Птицы» Аристофана в адаптации Б. Циммера. Спектакль был максимально приближён к проблемам современности. Скандал, учинённый критиками на спектакле, последовавшая за ним газетная перепалка и окончательное утверждение «Картеля» ещё больше способствовали успеху «Птиц».
Постановка следующего сезона — «Вольпоне» Бена Джонсона в адаптации Ашара стала одним из триумфов «Ателье» и держалась в репертуаре много сезонов. Сатира семнадцатого века оказалась актуальной и для века двадцатого. Дюллен сумел создать подлинно современный спектакль.
Он неустанно искал новых драматургов, и ему это удавалось. Молодёжь тянулась к Дюллену: он умел внушать людям веру в их силы. Он вывел на сцену Александра Арну, Марселя Ашара, Бернара Циммера, Стева Пассера, Раймона Руло, Армана Салакру, Ж.-П. Сартра и других.
В декабре 1932 года режиссёр поставил комедию Аристофана «Мир». Раньше всех своих собратьев по «Картелю» он ощутил угрозу войны и непосредственнее всех откликнулся на неё. Почти год «Мир» привлекал в «Ателье» неисчерпаемый, казалось, поток зрителей, пока его не сменил в ноябре 1933 года «Ричард III» Шекспира.
В пору победы Народного фронта во Франции, когда Дюллен вместе с другими членами «Картеля» был приглашён в «Комеди Франсез», он выбрал для постановки на академической сцене «Женитьбу Фигаро» Бомарше (1937). Это был залитый солнцем и радостью спектакль, «памфлет среди напевов», «пожар, сверкание искр» (П. Бриссон). Дюллен вдохнул жизнь в труппу, отбросил всякий академизм, в стремительном ритме закружил действие, создав один из лучших спектаклей «Комеди Франсез» этого периода.
Высшим взлётом художественной и гражданственной зрелости Дюллена стали постановки в последнем предвоенном сезоне «Ателье»: «Плутос» Аристофана и «Земля кругла» Салакру. В центре пьесы Салакру — образ «неистового флорентийца» Савонаролы, который в исполнении Дюллена был подлинно трагическим героем.
В сентябре 1939 года началась война, и вскоре Дюллен передал «Ателье» своему ученику Андре Барсаку. Сам же стал трудиться в театрах, получающих обеспечение от государства, в Театре де Пари, а позднее — в Театре Сары Бернар, переименованном оккупационными властями в Театр де ля Сите («Городской театр»). Это вызвало возмущение: многие обвиняли Дюллена в том, что он «согласился» на переименование.
В 1943 году Дюллен поставил пьесу Ж.-П. Сартра «Мухи». Средоточием пьесы для автора был Орест, решающий экзистенциальную проблему выбора; для Дюллена не менее важной фигурой являлся узурпатор Эгисф. Основной акцент в спектакле режиссёр поставил на том постепенном осознании необходимости борьбы с тиранией, которое пришло к Оресту.
Освобождение Парижа в августе 1944 года не принесло Театру де ла Сите облегчения. О заслугах Дюллена никто не вспоминал, наоборот, его имя стремились опорочить. Поводом послужил поставленный Дюлленом «Король Лир». Однако А. Барсак, Л. Арно, Ж.-Ж. Бернар и многие другие называли «Лира» одним то величайших созданий Дюллена — актёра и режиссёра. Он внёс в постановку шекспировской трагедии ощущение разнузданной жестокости, которая вырвалась на свободу и обрушилась на старика Лира, уничтожая всё, что составляет разум, счастье, радость.