Философские тетради Беркли заключают 888 заметок, помеченных автором, очевидно, для систематизации материалов при последующем их использовании, буквенными символами: S — для заметок о духе и душе, М — для материи, Е — для существования, Т — для времени и т. д. Из этих тетрадей видно, что Беркли был уже в то время знаком не только с традиционными теологическими и философскими догмами, но и с учениями Декарта, Мальбранша, Бэкона, Гоббса, Гассенди и Локка. Философское учение Локка входило в программу обучения, хотя Питер Браун (впоследствии епископ Коркский), возглавлявший колледж, в собственных работах подвергал резкой критике материалистические воззрения Локка и Толанда. В1709 году вышла в свет первая работа Беркли, предвещающая его философское учение — «Новая теория зрения», она была посвящена не столько оптике, сколько психологии восприятия и вплотную подводила к его отчетливо намеченной в философских тетрадях гносеологии, но еще последовательно не формулировала ее, как бы останавливаясь на полпути.
Уже в следующем году 25-летний Беркли издает «Трактат о началах человеческого знания», где высказывает свои философские взгляды, новую философскую концепцию, вошедшую в историю философии под названием берклианства. «Трактат» — главное философское произведение ирландского мыслителя. Разбросанные в философских тетрадях размышления приведены здесь в целостную систему. Собственно говоря, это была лишь первая часть «Трактата». Вторая часть, рассматривавшая вопросы психологии и этики, была написана и безвозвратно утеряна Беркли во время его путешествия, а третья часть, задуманная как натурфилософия, так никогда и не была написана. Поражает необычайная разносторонность интересов Беркли. Философия и математика, физика и медицина, экономика и психология, политика и геология — всем этим отраслям знания он уделял внимание, по всем высказывал свое суждение. Он владел греческим, латинским, древнееврейским, французским языками и с большим литературным мастерством писал на родном языке.
Неверие, по его глубокому убеждению, было источником всех зол на земле. Главной задачей философии Беркли видел в борьбе против материализма. Об этом можно судить хотя бы по подзаголовкам его важнейших работ: «Трактат», «в котором исследуются главные причины заблуждения и трудности наук, а также основания скептицизма, атеизма и безверия»; «Три диалога между Гиласом и Филонусом» (1713) — «в опровержение скептиков и атеистов»; «Алсифрон» (1732) — «апология христианской религии против так называемых свободомыслящих»; «Аналитик» (1734) — «рассуждение, адресованное неверующему математику».
Но Беркли понимал, что необходимы новые средства овладения умами современников, соответствующие новому уровню науки и культуры, новому буржуазному строю общественного бытия и сознания.
Он был настолько радикален в разрыве со старыми методами религиозной апологетики, что взгляды его показались стародумам парадоксальными и были встречены не только неодобрительно, но с явным озлоблением и даже нескрываемым презрением. «Знакомый врач, — писал Беркли его друг Джон Персиваль (впоследствии герцог Эгмонтский) по получении посвященного ему «Трактата», — характеризуя вашу личность, уверял меня, что вы, наверное, сумасшедший и нуждаетесь в лечении. А один епископ жалеет вас из-за того, что тщеславное желание придумать что-нибудь новое побудило вас предпринять такую затею».
В ожесточенную полемику с Беркли включились не только те, против кого он боролся, но и те, чьи интересы по существу совпадали с его собственными.
С 1713 года начались странствования Беркли. После поездки в Лондон он в качестве капеллана лорда Петерборо, чрезвычайного посла при дворе сицилийского короля, отправился в Италию. По дороге он пробыл месяц в Париже, где встретился с Николаем Мальбраншем — философом, шедшим к теоцентризму параллельным берклианскому, хотя и иным, путем. С произведениями Мальбранша Беркли познакомился еще в студенческие годы. После этой встречи распространилась легенда, будто встреча с Беркли привела Мальбранша в такое возбуждение, что он вскоре умер.
На следующий год Беркли вернулся после долгого путешествия на родину, а в 1716 году снова отправился в Италию, на этот раз в качестве гувернера сына Эша, епископа Клоферского (оттуда он вернулся в Лондон в 1721 году). Посланный им на конкурс во Французскую королевскую академию написанный по-латыни трактат «О движениях» не получил искомой премии. Основным содержанием трактата была идеалистическая критика понятия физической причинности.