В 1908–1909 годах Лосский преподавал в Петербургском университете. Женском педагогическом институте, на Бестужевских Высших женских курсах и в других учебных заведениях. Лосский начал занятия метафизикой и приступил к подготовке книги «Мир как органическое целое» (1917). Как мыслитель систематического склада он с самого начала имел в виду, что его гносеология должна получить онтологическое (метафизическое) обоснование. В своих поисках Лосский обращается к истории философии. Он читает «Историю метафизики» Э. Гартмана, прорабатывает сочинения Фихте, Гегеля, Шеллинга, открывает для себя Плотина как «первоклассного гения» философской мысли. Импульсы идут и от современной ему философии: от феноменологии, от «живого видения творчески изменчивого бытия», которое он находит в работах Бергсона П. А. Флоренский прислал Лосскому свой труд «Столп и утверждение истины». Лосский не претендует на оригинальность. Свою задачу он видит в том, чтобы внести порядок и гармонию в труды доставшихся по наследству богатств. В данном случае он — наследник Плотина, которого обильно цитирует, а также Лейбница.
Резюме онтологии Лосского звучит следующим образом: «… В основе мира и притом выше мира есть Бог не как совершенство, а более того — как Сущее сверхсовершенство. Далее, в основе мира и притом в составе самого мира есть Царство Божие, Царство Духа как осуществленный идеал. Существа, наиболее далекие от него, могут надеяться достигнуть его, потому что это Царство есть и лучи его хоть в малой мере по благости Божией освещают каждого из нас, помогая переносить бедствия и тягости той несовершенной жизни, на которую мы обрекли себя». Лосский не удовлетворен апофатическим богословием, которое ограничивается только отрицательными определениями Абсолюта: Абсолютное не есть воля, не есть разум, не есть многое, не есть простое и т. д., и т. п. Опираясь на живой религиозный опыт Бога, Абсолютное можно характеризовать положительным образом как Добро. Онтология Лосского служит обоснованию этики.
Свою метафизическую систему Лосский называл идеал-реализмом, полагая, что всякое реальное (в пространстве и времени) бытие существует на основе бытия идеального. Все сущее состоит из активных деятелей, действительных или потенциальных личностей. Действительная личность отличается от потенциальной тем, что она осознает ценности, особенно нравственные. Свое учение Лосский называет также персонализмом.
Первая мировая война застала семью Лосских на отдыхе в Швеции, откуда они спешно эвакуировались на родину. В 1915–1916 годах в связи с занятиями метафизикой начался медленный процесс возвращения Лосского к религии. Как и многие другие русские философы, он совершил поездку в Оптину Пустынь. Обе революции философ воспринял отрицательно, считая, что революция есть величайшее бедствие для народа, однако весной 1917 года участвовал в популяризации идей кадетской партии, из которой вышел лишь после ее официального запрета в ноябре того же года.
Основные политические принципы философа — демократия и правовое государство, неприятие радикализма (как левого, так и правого) и культурного нигилизма. Лосский признавал ценные стороны социалистического идеала, но считал, что они достижимы не путем революции и установления «интегрального социализма», но посредством постепенных социально-экономических и правовых реформ, интеллектуализации общества, что в конечном счете ведет не к осуществлению доктринальных социалистических моделей, а к появлению сложного общественного строя, сочетающего в себе стороны социалистического идеала с ценными сторонами индивидуального (частного) хозяйствования.
Как философа и моралиста в социальном вопросе Лосского прежде всего, особенно с 1930-х годов, интересовали духовные, религиозно-нравственные основы общества. Он считал, что замыслы построения общества без нравственного обоснования, опираясь только на науку или какую-либо рациональную социальную конструкцию, неизбежно ведут к подавлению свободы, произволу и деспотизму в таких масштабах, каких не знало традиционное общество. С этих позиций он жестко оценивал строй, существовавший на его родине, однако верил, что духовные силы народа в конце концов разрушат тиски тоталитарного режима.
В трудные послереволюционные годы Лосский продолжал работать в Петроградском университете в должности профессора (с 1916), читая лекции по логике и гносеологии. Осенью 1918 года в нетопленой квартире, без лекарств умерла от дифтерита десятилетняя дочь Лосских Мария. Потрясение, вызванное этой утратой, повлияло на возвращение философа в лоно Церкви, от которой он отошел еще гимназистом.