Продолжая свое путешествие, Русанов совершил первый в истории сухопутный поход по Новой Земле, он пересек ее от залива Незнаемого до бухты Крестовой на западной стороне острова. Следует отметить, что Баренцева моря достиг лишь один Русанов, остальные путешественники, не выдержав трудностей пути, отстали.
В сентябре экспедиция закончила работы, и Русанов прибыл в Архангельск. Еще в экспедиции он начал писать научный отчет о своих исследованиях в 1907 и 1908 годах. Отчет, представленный им начальнику экспедиции капитану Бенару, был последним без всяких изменений помещен в своих книгах. При этом Бенар ни разу не указал на истинного автора наиболее интересных глав своих трудов.
Зиму 1908–1909 годов Русанов провел в Париже, продолжая обработку собранных материалов. Написанные им в это время работы свидетельствуют о непрерывном росте его научного кругозора. В своей статье: «О силуре Новой Земли» Русанов приходит к интересным выводам о тесной связи в конце верхнесилурского периода между Ледовитым океаном и исчезнувшим морем Центральной Европы. Важное значение имели также его заключения о путях и времени расселения некоторых разновидностей девонской фауны в полярных областях.
Эта экспедиция принесла Русанову славу талантливого геолога и смелого исследователя. Поэтому, когда архангельские власти стали готовить экспедицию на Новую Землю, они пригласили Русанова принять в ней участие в качестве геолога. Официально возглавлял Ю. В. Крамер, фактически же экспедиция работала по программе, составленной Русановым, и под его руководством. 4 июля 1909 года экспедиция, состоявшая из пяти человек, вышла из Архангельска на пароходе «Королева Ольга Константиновна». В Маточкином Шаре к экспедиции присоединились два проводника-ненца. 9 июля пароход высадил Русанова и его спутников в Крестовой губе, где была организована главная база экспедиции.
Погода не благоприятствовала исследованиям. Кроме того, при разгрузке парохода Русанов сильно повредил ногу. Однако, невзирая на все это, он ежедневно уходил в глубь острова. Успех неизменно сопутствовал его поискам. На острове было обнаружено много полезных ископаемых, в числе их такие, как каменный уголь, мрамор, диабаз и аспидный камень.
Русанов, справедливо предполагая, что Новая Земля должна со временем стать одной из узловых баз, обслуживающих Северный морской путь, считал необходимым выяснить условия плавания вдоль западного побережья острова, которое, по его мнению, явится составной частью трансарктической трассы. С этой целью вместе с двумя проводниками он совершил смелый переход по морю на утлой шлюпке от губы Крестовой до полуострова Адмиралтейства. Осенью, вернувшись в Архангельск, он выступил с рядом лекций, докладов и статей, привлекших внимание общественности к Арктике. Особенно его беспокоила судьба Новой Земли.
«Печальная картина на русской земле, — писал Русанов. — Там, где некогда в течение столетий промышляли наши русские отважные поморы, теперь спокойно живут и легко богатеют норвежцы».
Зиму 1909–1910 годов Русанов снова провел в Париже. Весной 1910 года его опять пригласили в Новоземельскую экспедицию, но на этот раз уже в качестве ее начальника. Поглощенный проблемами Северного морского пути, Русанов в статье «Возможно ли срочное судоходство между Архангельском и Сибирью через Ледовитый океан?» изложил план сквозного плавания.
«До сих пор, — писал он, — с непоколебимым и непонятным упорством стараются пройти в Сибирь… возможно южнее: через Югорский Шар, через Карские Ворота, в более редких случаях через Маточкин Шар. Я предлагаю как раз обратное. Я предлагаю огибать Новую Землю как можно севернее…»
И ниже он продолжает:
«Нужно иметь в виду, что направление течений северной части Новой Земли до сих пор остается необследованным, и что мои предположения на этот счет являются гипотетическими. Вот почему выяснение этого капитального вопроса, по моему мнению, должно составить самую главную задачу Новоземельской экспедиции в 1910 году. Эта экспедиция должна будет окончательно выяснить вопрос о том, насколько удобен предлагаемый мною торговый путь в Сибирь».
Судно экспедиции «Дмитрий Солунский» под командой известного полярного капитана Г И Поспелова 12 июля покинуло Архангельск, имея на борту пять научных работников и десять человек экипажа.