В 1917 году Бунюэль поступает в Мадридский университет. Луис долгое время не мог найти своё призвание: он занимался агрономией, естественными науками, затем — философией, историей и литературой.
В студенческие годы его близкими друзьями стали Сальвадор Дали и Федерико Гарсиа Лорка, который открыл ему подлинную испанскую поэзию, привил любовь к народной культуре.
В 1925 году Бунюэль переехал в Париж. Здесь он часто посещает синематику. «Среди поразивших меня в те годы фильмов невозможно забыть „Броненосца ''Потёмкина''“. Выйдя после просмотра на улицу, примыкающую к кинотеатру „Алезиа“, мы готовы были возводить баррикады. […] Я вспоминаю также картины Пабста, „Последнего человека“ Мурнау, но в особенности картины Фрица Ланга. Именно после просмотра „Усталой смерти“ я отчётливо понял, что тоже хочу делать фильмы».
Кино всё активнее вторгается в его жизнь. Бунюэль работает в съёмочных группах и на студиях. Наконец Луис признаётся матери, что хочет снимать кино, а для этого нужны деньги. Посоветовавшись с юристом, мадам Бунюэль финансирует первую картину сына. Вероятно, ни одна кинофирма не решилась бы поставить столь необычную, шокирующую ленту.
Небольшой, двухчастёвый фильм Бунюэля стал одним из ключевых произведений мирового киноавангарда. Он состоял из ряда странных, жестоких, эротически окрашенных видений, не связанных каким-либо литературным сюжетом.
…Ночь. Балкон. У балкона человек точит бритву. На небе облачко приближается к полной луне. Лицо девушки. Её глаза широко раскрыты. К глазу подносится лезвие. Облачко проплывает перед луной. Лезвие рассекает глаз…
Это лишь один эпизод из сценария «Андалузский пёс» (1928). Его название связано с испанской поговоркой: «Андалузский пёс воет — значит, кто-то умер». Ощущение тесной связи между любовью, чувственным влечением и смертью станет характерным для всего творчества Бунюэля.
Безумная любовь к снам сблизила Бунюэля с сюрреалистами. Впоследствии он не раз будет использовать в фильмах сны, отказываясь сообщить им хоть какой-то рациональный характер. Андрей Тарковский, один из самых горячих поклонников бунюэлевского творчества, особо ценил его метод создания системы «ложных символов», когда используемые образы, чем они страннее и загадочнее, тем сильнее и неотвратимее приковывают к себе внимание зрителей.
«Андалузский пёс» родился в результате встречи сна Бунюэля со сном Дали. Приехав на несколько дней в гости к художнику в Фигерас, Луис рассказал ему сон, в котором луна была рассечена пополам облаком, а бритва разрезала глаз. В свою очередь Сальвадор вспомнил, что прошлой ночью ему приснилась рука, сплошь усыпанная муравьями. И добавил: «А что если, отталкиваясь от этого, сделать фильм?»
Сценарий сочинили за несколько дней. По словам Бунюэля, они придерживались простого правила: «Не останавливаться на том, что требовало чисто рациональных, психологических или культурных объяснений. Открыть путь иррациональному. Принималось только то, что поражало нас, независимо от смысла…»
«Андалузский пёс» продержался на афише восемь месяцев. Всё это время в полицию поступали требования запретить этот фильм, как неприличный и жестокий.
Спустя два года Бунюэль снял фильм «Золотой век» (1930). Он сделал его по заказу известного парижского мецената виконта Шарля де Ноай.
Первоначально сценарий назывался «Андалузский зверь», и фильм виделся продолжением «Андалузского пса». Бунюэль начал снимать в Париже, потом уехал к Дали на Коста-Брава. Однако их совместное творчество ограничилось единственным днём, произошла ссора на всю жизнь. Бунюэль заканчивал картину один, хотя в титрах он указал в качестве автора и Дали.
3 декабря 1930 года «Золотой век», предварённый длинным манифестом сюрреалистов, был показан широкой публике.
Актёры Гастон Модо и Лиа Лис играли двух любовников, которым общество в лице «реакционных» сил церкви, армии и семьи мешает вступить в сексуальные отношения. В фильме немало шокирующих сцен: скорпионы в прологе; скелет архиепископа в пустынной бухте; проезжающая через великосветскую гостиную повозка золотарей; растянувшаяся на кровати корова; сторож, хладнокровно убивающий малолетнего сына… Бунюэль не избегал и кощунственных сцен.
Во Франции «Золотой век» был запрещён к показу. Бунюэль в это время стажировался в Голливуде, на фирме «МГМ».