В 1963 году вместе с ассистентом Чарлзом Маровицем он занялся опытами в сфере «театра жестокости». Специально набранная труппа три месяца репетировала программу, состоявшую из пьесы Жана Жене «Ширмы» о войне в Алжире, сюрреалистического наброска Арго «Кровяной фонтан», пьесы Джона Ардена «Жизнь коротка, искусство вечно» и некоторых других вещей. В январе 1964 года эта программа без особого успеха прошла в одном из лондонских театров.
После этого Брук поставил на основе той же техники ещё один спектакль «Преследование и убийство Ж. П. Марата, разыгранное обитателями сумасшедшего дома в Шарантоне под руководством маркиза де Сада», или просто «Марат/Сад» Петера Вайса, причём включил в него несколько сцен из предшествующего спектакля, и добился огромного успеха. Мир был изображён как сумасшедший дом, где Маркиз де Сад превращает «пьесу в пьесе» о Французской революции в восстание сумасшедших против Наполеона.
В 1968 году, собрав по предложению Ж.-Л. Барро группу актёров из разных стран, Брук показал в помещении лондонского «Раундхауса» представление по мотивам шекспировской «Бури». До этого Брук ставил «Бурю» в Стрэтфорде во вполне традиционной манере. Нынешнее представление включало в себя серию упражнений и этюдов, связанных с темой «Бури». Актёры, размещавшиеся на нескольких помостах, под аккомпанемент ударных инструментов демонстрировали «с помощью лицевых мускулов» маски персонажей пьесы, затем показывали сцену кораблекрушения: одни изображали команду тонущего корабля, другие — сам корабль. В противоположном конце зала в это время разыгрывали мимический этюд на тему свержения Просперо.
В 1970 году Брук поставил праздничный, лёгкий «Сон в летнюю ночь». «После долгой серии мрачных, жестоких пьес, — говорил режиссёр, — у меня появилось очень сильное желание войти как можно глубже в это произведение — чистый праздник искусства театра».
Брук использовал приёмы зрелищ разных народов и времён — комедию дель арте и восточный цирк, мейерхольдовскую биомеханику и уличный театр 1960-х годов. В его спектакле актёры летали на цирковых трапециях.
К 1971 году Брук поставил пятьдесят семь драматических спектаклей (пять из них вывозились на гастроли за границу), семь опер, семь фильмов, пять телеспектаклей (сценарии трёх из них написаны Бруком).
В ноябре 1970 года Брук переехал в Париж, где возглавил Международный центр театральных исследований (МЦТИ), созданный под эгидой ЮНЕСКО и Международного института театра.
В результате отбора среди актёров разных стран Брук создал труппу из тридцати человек. В поисках средств обновления театра режиссёр обращается к формам народного зрелища, возрождает традиции старинного театра, как европейского, так и восточного. «Ведь актёры из разных стран способны, работая вместе, разрушать штампы, господствующие в их культурах, — писал Питер Брук. — Тогда-то нам и удастся с их помощью увидеть подлинные национальные культуры, погребённые дотоле под грудой условностей, и каждый из них по-своему приоткрывает перед нами какую-то неведомую прежде часть человеческого атласа… Театр — как раз то место, где из разрозненных частей мозаики возникает единый образ».
С июня по сентябрь 1971 года МЦТИ находился в Иране. Здесь на развалинах древнеперсидского города Персеполя Брук поставил грандиозный спектакль «Оргаст» (в первой своей части он состоял из сцен, восходящих к мифу о Прометее, во второй был основан на «Персах» Эсхила).
Большая часть текста была написана на оргасте, новом языке, который разработал для труппы поэт Тед Хьюз. Как писал обозреватель из «Обсервер», большинство зрителей, совершивших путешествие в пустыню, «было в недоумении», но «то, что мы увидели и, более того, услышали, оказалось захватывающим, прекрасным и волнующим».
В начале 1973 года труппа МЦТИ совершила путешествие по Африке, играя импровизированные сценки то в университетских городах, то в заброшенных деревушках — в залах, на сельских лужайках, на базарных площадях.
В июле—октябре 1973 года труппа Брука играла в США пьесу «Совет птиц» Фарида Уддин Аттара, написанную по мотивам персидской поэмы XIII века. И опять актёры предпочитали театральным залам дворы бедняцких кварталов и рабочие клубы. И опять пьеса менялась от раза к разу в зависимости от публики. Дать людям энергию, принести им радость — так сформулировал Питер Брук цель поездки.