С осени 1924 года Арто становится одним из лидеров и теоретиков сюрреализма. «Мы живём в эпоху смятения… в эпоху обесценения любых чувств и любых ценностей… всё вызывает у нас смех: и любовь, и самоубийство…» — пишет он. Антонен редактировал журнал «Сюрреалистическая революция», возглавлял «Сюрреалистическое бюро исканий».
Вместе с драматургом Роже Витраком и Робером Ароном, писавшим под псевдонимом Макс Робюр, Арто решает создать новый театр, назвав его именем драматурга Альфреда Жарри, первого «бунтаря французской сцены».
В ноябре 1926 года, ещё до открытия театра, был опубликован театральный первый манифест Арто. «Если мы создаём театр, то это не значит, что мы делаем это просто для того, чтобы играть пьесы, но для того, чтобы всё непонятное, затуманенное, скрытое в духовной сфере человека проявилось бы так или иначе материально, реально», — утверждал он. Арто полагал, что его театр станет явлением, выходящим за рамки искусства.
В репертуаре театра «Альфред Жарри» (открытие состоялось 1 июня 1927 года) были пьесы самих его создателей (А. Арто, Р. Витрака, М. Робюра) и произведения драматургов-символистов А. Стриндберга и П. Клоделя. Театр Альфреда Жарри не имел постоянной труппы. Её составляли актёры других парижских коллективов, будущие знаменитости — Таня Балашова, Этьен Дакру, Раймон Руло, а также Женика Атанасиу.
Постановка «Сна» А. Стриндберга была принципиальна для театра Жарри. Здесь раскрылись две тенденции эстетики Арто того периода: символистская и сюрреалистическая.
Арто интересовала сюрреалистическая эстетика сна, а именно восприятие сна как некоей сверхреальности, связующей настоящее, прошлое и будущее. Сновидение сливается с реальностью, фантастические картины сна воспринимаются как естественные. Так воссоздавалась в театре символистская поэтика Стриндберга, а на сцене, как пишет театровед В. Максимов, возникала «замкнутая вторая реальность, решительно противопоставленная действительному миру (и театральному залу)».
Последний спектакль театра Жарри состоялся в январе 1929 года. Это была сюрреалистическая пьеса «Виктор, или Дети у власти» Витрака. Все несуразности обыденной жизни были показаны глазами ребёнка. Соединение прекрасного и низменного воплощалось в таких персонажах, как красавица Ида, страдающая «медвежьей болезнью».
Арто всё чаще выступал как теоретик искусства. 22 марта 1928 года он читает в Сорбонне лекцию «Искусство и Смерть», в которой ставит задачу достижения чистого сознания, способного воспринимать подлинный смысл жизни. Вслед за Метерлинком идеальным восприятием он считает восприятие ребёнка.
Увидев в Париже ритуальные представления театра с острова Бали (1931), Арто утвердился в решении заимствовать для своего театра приёмы театра восточного. С этого момента и до конца своей жизни Арто будет разрабатывать и пытаться осуществить концепцию «театра жестокости» («жестокость» в данном случае — особое философско-эстетическое понятие).
Исследователь творчества Арто П. Брюнель, отмечая близость Арто и Стриндберга, писал: «Эта Жестокость — игра опасных сил, которые циркулируют вокруг нас. Стриндберг и Арто — маги, причём театральные маги, мечтавшие эти силы поймать, обуздать и заставить проявиться в настоящем».
Таким образом, Арто руководился «каббалистической идеей мистического воздействия на ход космических процессов» (В. Максимов) с помощью театрального действа.
Разочарования и материальные трудности гонят Арто прочь из Франции. 30 января 1936 года он сошёл с парохода в Гаване, затем обосновался в Мехико. Как представитель парижского авангарда, Антонен пишет статьи, выступает в институтах с лекциями «Сюрреализм и революция», «Человек против судьбы», «Театр и боги». Ему удаётся пробраться в отдалённую горную местность Сьерра-Тараумара и даже поучаствовать в индейском ритуале.
Вернувшись в Париж в ноябре 1936 года, Арто прошёл курс лечения от наркомании. Он хотел жениться на бельгийке Сесиль Шрамм, но после его скандальной лекции в Брюсселе свадьба расстроилась. Антонен выпустил брошюру «Новые откровения бытия» (1937), где объявил о своём разрыве с миром, о некоей высшей реальности, в которой пребывает его дух. Эту публикацию Арто подписывает «le Révélé» — «явленный», а книгу «Путешествие в страну Тараумара» вообще опубликовал анонимно.
29 сентября по пути из Дублина в Гавр Антонен устроил драку с механиком: у Арго развилась мания преследования, он считал, что за ним охотится полиция, что на него направляет разрушительную энергию Далай-лама. По прибытии в Гавр Арто отправили в клинику как опасного душевнобольного.